近日，我院低碳能源催化中心在甲烷转化研究方面取得新进展。团队实现了无氧条件下的甲烷高效转化，乙烷的选择性接近100%，产率为74 μmol/g/h。相关成果以“selective synthesis of ethane from methane by a photocatalytic chemical cycle process”为题，于今日发表在《advanced energy materials》上。
本研究将化学循环过程与流动反应器耦合，利用co0.2pd1.8-tio2作为催化剂，在温和和无氧的条件下实现了连续、高效和高选择性的ch4转化。在室温下，co0.2pd1.8-tio2催化剂实现了接近100%选择性的ch4转化为c2h6，c2h6产率为74 µmol·g−1·h−1。研究表明，pdol纳米团簇和co单原子负载在tio2上协同促进了光生载流子的分离转移，并直接参与反应，提高了反应的选择性。其中，pdol作为光生空穴的转移载体，并直接参与甲烷c-h键断键反应。同时，pdol中的ol被ch4氧化，生成·ch3和·oh。·ch3的在气相中自发偶联生产c2h6。光生电子被co单原子吸引，用于还原·oh和h 生成h2o。在催化剂再生的后续步骤中，pdol中消耗的ol在光照射下由空气补充，从而在43次循环测试中表现出很高的稳定性。综上，该研究提出了一种利用化学循环调节反应中间体和产物的新策略，实现了ch4高效、高选择性地转化为增值产物，为构建具有多功能位点的先进催化剂开辟了一条新的途径，以克服光催化中的电荷重组问题。此外，该工艺避免了将可燃气体ch4与o2混合用于化学品生产，提高了这一重要化学反应的工艺安全性。
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